خود regex نتایج را در یک MatchCollection می ریزه که می تونید مثل روش اول استفاده کنید
اگه بخواهید حتما آرایه رشته باشه روش دوم استفاده کنید
string mystring = System.IO.File.ReadAllText("m.txt");
var mymatch= Regex.Matches(mystring, @"\w([^\s]+)(dll|DLL)");
foreach (Match m in mymatch) {
MessageBox.Show(m.Value);
}
string[] listdll = Regex.Matches(mystring, @"\w([^\s]+)(dll|DLL)" ).Cast<Match>( ).Select( m=>m.Value).ToArray();