دوست عزیز؛ در تولباری که شما سوالتون رو توش تایپ میکنید علامتی به شکل # قرار داره که شما برای قرار دادن کد از اون باید استفاده کنید. برای مقایسه در رویداد KeyDown از e.KeyData hsjrhni استفاده کنید 
if (e.KeyData == Keys.Add)                 MessageBox.Show("Add key pressed");