ToggleButton در واقع عملیات CheckBox رو انجام میده. در نتیجه نمیشه به صورت Radio Button ازش استفاده کرد.
حال دو راه می مونه. یا با کد نویسی عملیات Radio Button رو شبیه سازی کنید(در رویداد IsChecked) که این راه توصیه نمیشه
راه بهتر اینه که، از اونجایی که ToggleButton فقط از لحاظ ظاهر با CheckBox فرق داره، شما یک Template برای RadioButton شبیه به ToggleButton بسازید و تعریف کنید. در نتیجه RadioButton ی با ظاهر ToggleButton خواهید داشت