برای کار با رجیستری اینو اضافه کن:
using Microsoft.Win32;

بعد با کدهای زیر فکر کنم راحت بفهمی

RegistryKey key;
string key_value;
key=Registry.CurrentUser.CreateSubKey("Key_path or key name");
key.SetValue("key_name",key_value);