ببینید برای این کار باید ابتدا ستون هاتون رو اضافه کنید، بعد به این ستون ها مقادیر رو اضافه کنید اینم کدش :
            dataGridView1.Columns.Add("H1","ستون اول");
dataGridView1.Columns.Add("H2","ستون دوم");
dataGridView1.Rows.Add("مقدار ستون اول", "مقدار ستون دوم");

موفق باشید