اینطوری میتونید یک ایتم جدید اضافه کنید:
Registry.CurrentUser.CreateSubKey(SubKey_Path);

و با کد زیر میتونید مقدار یک ایتم رو بگیرید و یا اینکه ست کنید ...
RegistryKey rkApp = Registry.CurrentUser.OpenSubKey(SubKey_Path, true);
rkApp.GetValue("KeyName");
rkApp.SetValue("KeyName", "Value");